Notices
亚纳米金属团簇催化剂因其多位点协同催化能力而备受关注。然而受限于经典烧结理论，金属团簇极易发生烧结长大，难以在高温条件下稳定存在。当前主流策略多聚焦于“原子→团簇”的合成路径，却忽视了金属颗粒动态重构所蕴含的双向调控潜力。本研究突破传统范式，提出了一种“颗粒→团簇”的反向调控新策略：通过理性设计催化环境与金属-载体相互作用，将高温劣势转化为驱动颗粒解离分散的动力。借助原位表征技术与理论计算的有机结合，系统探究了动态分散过程中的界面原子迁移路径与能量演化规律，阐明了稳定镍团簇的形成过程与内在机制。优化后的10Ni/30La-CeO2催化剂表现出极高的制氢速率（500 °C下达279.2 mmolH₂·gNi⁻¹·min⁻¹）与卓越的热稳定性。该工作不仅为开发热稳定型团簇催化剂提供了方法论指导，更从原子迁移动力学与热力学稳态重构的视角，从根本上揭示了“反烧结”过程的机理。
MOBILE Version