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催化剂的动态结构演变与反应机制从表面到体相的深入理解，是揭示催化起源的关键。本研究报道了一种原位形成的动态FeOx/Fe3C异质结构作为催化活性相，该结构能够在逆水煤气变换反应条件下与反应物之间实现快速的碳、氧原子交换。在无序的FeOx (1≤x≤1.5) 表面，CO2解离为气态CO和表面吸附氧，而部分CO进一步分解产生的碳原子则渗入Fe3C晶格。同时，来自Fe3C体相的碳原子能够与FeOx表面的氧原子结合生成CO，这使得Fe3C可以作为碳原子转移的储存库。此外，H2有效移除残留的表面氧，防止了催化剂过度氧化。凭借这种表面与体相协同的循环机制，FeOx/Fe3C催化剂在600 °C的逆水煤气变换反应中达到了1.1×10−2 mol/gcat/s的空前反应速率，超过了所有已报道的催化剂。该研究揭示了多相异质结构催化剂中从表面到体相的同时催化机理，为理解铁基催化剂在逆水煤气变换反应中优异活性的起源提供了新视角。
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